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本文作者：董發(fā)勤1張寶述2盧喜瑞1李偉民1楊玉山1寧明杰2蘇思瑾1作者單位：1西南科技大學(xué)2西南科技大學(xué)

以ZrO2和SiO2粉體為基體原料，1500℃燒結(jié)72h自然冷卻后，即可制備出鋯石基Zr1-xCexSiO4（0.00≤x≤0.10）固化體。當(dāng)x>0.05時(shí)，在Zr1-xCexSiO4（0.00≤x≤0.10）系列樣品中發(fā)現(xiàn)ZrSiO4相與CeO2相的分離。隨著Ce4+添加量的增加，所制備固化體的的晶胞參數(shù)及晶胞體積均體現(xiàn)出逐漸增加的趨勢(shì)。利用第一性原理對(duì)Zr1-xPuxSiO4（0.00≤x≤0.10）系列樣品的密度、晶格總能量及晶胞體積等進(jìn)行了計(jì)算，理論預(yù)測(cè)其對(duì)Pu4+的最大固溶量介于x=0.03~0.04。

以CaCO3、ZrO2和TiO2為原料，在1300℃條件下保溫24h即可制備出Ca1-xZr1-xNd2xTi2O7（0.0≤x≤1.0）系列樣品；在1350℃條件下保溫24h即可制備出CaZr1-xCexTi2O7(0.0≤x≤1.0)系列樣品。

在Ca1-xZr1-xNd2xTi2O7樣品中，隨著Nd3+的含量增加，晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生由3T向4M結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。當(dāng)x=0.7時(shí)，出現(xiàn)晶粒形貌明顯不同的兩相組織，小顆粒晶體為Nd2Ti2O7燒綠石，大塊狀晶體為鈣鈦鋯石-4M；當(dāng)x=0.8時(shí)，晶粒的形貌均一，晶粒尺寸大小主要集中在2～3μm。在CaZr1-xCexTi2O7樣品中，Ce4+的添加量增加可以促使晶體結(jié)構(gòu)由2M向4M結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，并最終轉(zhuǎn)變?yōu)闊G石型結(jié)構(gòu)。鈣鈦鋯石對(duì)Nd2O3的固溶度為22%，對(duì)CeO2的固溶度為23%。固溶度CeO2為10%和20%的鈣鈦鋯石固化體樣品在40℃和70℃的浸泡實(shí)驗(yàn)表明：70℃浸泡樣品前期（10d）浸出率比40℃時(shí)高，而后期的浸出率則小于40℃時(shí)的樣品。對(duì)比所有樣品的浸出率的數(shù)量級(jí)均為10-6~10-5之間。

以CaTiO3和SiO2為原料，在1230℃條件下保溫24h即可制備出榍石基模擬核素固化體，其對(duì)CeO2的固溶度低于5%，對(duì)Nd2O3的固溶度為6%。

以CaTiO3、ZrSiO4和TiO2為原料，在1260℃條件下保溫24h即可制備出鈣鈦鋯石/榍石基組合礦物固化體。所制備的組合礦物固化體主要物相為鈣鈦鋯石和榍石物相，其對(duì)Nd3O3的固溶度為19%，對(duì)CeO2的固溶度為20%。固溶度為10%和20%的鈣鈦鋯石/榍石基組合礦物固化體在40℃和70℃的浸泡實(shí)驗(yàn)表明：樣品整體浸出率的數(shù)量級(jí)為10-7~10-5之間。